Quand la Révolution éclate en 1821, le poète est bouleversé. En mai 1823, en un seul mois, il écrit les 158 strophes de l'Hymne à la Liberté. Le poète, âgé de 25 ans, décrit la liberté, une figure allégorique et tangible en même temps. Ce poème récite les sombres années de l'esclavage des Grecs aux Turcs, ainsi que les exploits des combattants Grecs pour la libération de la nation. Le poème éveilla des résonances profondes et a été traduit en plusieurs langues. En 1824, il écrit le Dialogue, une prose qui présente d'une manière élégante l'opinion de Dionisios Solomos concernant la langue démotique. Il n'a écrit qu'une autre prose, La Femme de Zakynthos. En 1826, il écrit Lambros, qu'il n'a jamais achevé et L' Empoissonnée.

Vers la fin de 1828, Dionisios Solomos s'installe à Corfou. Là-bas, il fera connaissance avec Nikolaos Mantzaros, qui par la suite a mis en musique l'Hymne National. En 1833, Dionisios Solomos écrit Le Crétois, une oeuvre qu'il n'a jamais achevé. C'était son poème "Les Libres Assiégés" qui le préoccupa le plus. Les Libres c'était les habitants assiégés de Missolonghi, durant le deuxième et cruel siège qui a duré de 1825 jusqu'à la sortie des assiégés le dimanche avant Pâques de 1826. Dionisios Solomos souffre avec les habitants de Missolonghi. Les coups de canons s'entendent jusqu'à Zakynthos, et les réfugies de Missolonghi errent en mendiant dans les rues de Zakynthos. Mais le poème a été écrit beaucoup plus tard.

Durant les dix dernières années de sa vie (1847 - 1857), Dionisios Solomos est très productif, mais sans toujours achever tous ses poèmes. Une de ses oeuvres les plus importantes de cette époque est Porfiras (1849), qui décrit la mort d'un soldat Anglais par un requin à Corfou.

Dionisios Solomos est mort en 1857, à l'âge de 59 ans. Sa réputation était si grande, que quand la nouvelle de son décès fut apprise, l'Assemblé des îles Ioniennes arrêta ses travaux en signe de deuil.

Quelques années plus tard, son élève, lakovos Polilas, rassembla les manuscrits du poète et publia, en 1859, un recueil de ses oeuvres. En 1864, on décide que les premières strophes de L'Hymne à la Liberté constitueront l'hymne national grec. Ce n'est pas sans raison qu'on considère Dionisios Solomos comme un des poètes les plus éminents des lettres néohelléniques.

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