L'enfance de Andréas Kalvos fut difficile. Il fut stigmatisé par l'absence de sa mère et par la nostalgie pour sa patrie, Zakynthos. Mais Livorno fournit à Andréas Kalvos la possibilité de se cultiver. C'est à Livorno qu'il fera son premier contact avec le grec ancien et le latin. Mais, il n'arrive pas à recevoir une éducation systématique, à cause de son inconstante vie de famille. Ses parents divorcent en 1805, et le jeune Andréas continue à vivre avec son père et à le suivre dans ses voyages.

L'année 1812 est une année très importante pour Andréas Kalvos. D'une part, son père meurt et d'autre part il fait connaissance avec Ugo Foscolo, un des plus grands poètes et érudits de l'époque. Ugo Foscolo devient le professeur de Kalvos et l'initie au néoclassicisme, aux modèles archaïques et au libéralisme politique. En 1813, Kalvos écrit en italien trois drames, °Thirameni", "Danaïdes" et "Hippias". En 1816, le poète perd sa mère, fait qui le bouleverse profondément. La même année, il part en Angleterre avec Ugo Foscolo. Mais, en 1817, leur amitié et leur coopération arrivent à leur fin, à cause du caractère difficile, tant de Andréas Kalvos que de Ugo Foscolo.

En 1824, à Genève, Kalvos publie "La Lyre", dix odes patriotiques, et en 1826, à Paris, il publie "Les Lyriques", dix autres odes. Les oeuvres susmentionnées constituent les seules de Kalvos dans la poésie grecque. Le langage poétique de Kalvos est particulier. C'est un amalgame de langue épurée et de démotique, qu'il étoffe avec des expressions archaïques. Ses odes constituent un hymne à la Révolution grecque, mais pas seulement. Sa première ode, "Patriotique", est un hymne à son île natale, Zakynthos, alors que l' ode "A la Mort" se réfère à la mort de sa mère bien-aimée. Andréas Kalvos est une figure particulière des lettres néohelléniques. Malgré le fait qu'il souhaitait écrire pour sa patrie, il était tout à fait détaché de la réalité grecque, de la tradition et de la langue, puisqu'il pendant plus de 20 ans il a vécu à l'étranger.

En 1826, il décide de rentrer en Grèce. Il va à Nauplie, puis à Corfou (août 1826) où il enseignera à l'université ionienne. Malgré le fait qu'il a vécu à Corfou pendant 25 ans, peu de choses sont connues sur sa vie durant cette époque. Durant ces années, il ne publie aucune oeuvre poétique, à part quelques articles dans les journaux locaux. En 1852, il part soudainement en Angleterre, où il se marie pour la deuxième fois. Il dirige avec sa femme un pensionnat de jeunes filles à Lincolnshire, et traduit des livres pour l'église anglicane.

Il est mort en novembre 1869. En 1960, ses ossements ont été transportés, avec des honneurs, à Zakynthos. Son oeuvre poétique demeura dans l'oubli pendant plusieurs années. Mais grâce à Constantinos Palamas qui l'a redécouvert, l'oeuvre de Andréas Kalvos fut reconnue et constitua une source d'inspiration pour la génération des poètes des années 1930.